یک فناوری مبتنی بر پراکندگی الکترونها با وضوح فمتوثانیهای قادر است دینامیک تمامی مدهای فونونی یک ماده را کاوش کند.

اتمها در جامدات همیشه در حرکت هستند و تقریباً حول موقعیتهای متوسطی نوسان میکنند. در یک دمای ویژه جنبش اتمها به حالات ارتعاشی موجود (مدهای کوانتیزه موسوم به فونون) و چگونگی توزیع چنان حالاتی بستگی دارد [1]. این تصویر ساده توصیف حالات تعادلی را فراهم میکند اما تعداد بیشماری از سوالات جزئی درمورد چگونگی فرآیندهای ارتعاشی که در زمان واقعی رخ میدهند را بی پاسخ میگذارد. در مقیاسهای زمانی به کوچکی فمتوثانیه، الکترونها قادرند انرژی را به ارتعاشات منتقل کنند و انرژی بین فونونهایی که بهیکدیگر جفتشدهاند، این سو و آن سو میرود. این فرآیندهای فوقسریع نقش مهمی در بسیاری ار پدیدههای پیچیده (شامل گذارهای فازی، ابررسانایی و دیگر شکل هایهای رفتارهای ناپایدار) بازی میکند. متاسفانه تا به حال درک ما از دینامیک فونونی تقریباً به نظریه اتکا داشته است چون پویش پدیدههای ارتعاشی جمعی کار دشواریست [2]. یک روش تجربی که قادر است تصویری کامل از دینامیک فونونی را فراهم کند، فوقالعاده مفید خواهد بود. اکنون تیمی که توسط بردلی سیویک ( Bradley Siwick) در دانشگاه امسیگیل در کانادا رهبری شده است، ثابت کردهاند که بستههای فوقالعاده کوتاه از الکترونها قادرند دینامیک تمامی مدهای فونونی را در یک ماده اندازه بگیرند. پس از تحریک نوری الکترونها در یک نمونهی گرافیتی، آزمایش آنها چگونگی انتقال انرژی از الکترونها به فونونها را ردیابی میکند و سپس مدهای فونونیِ ویژهای را از بین آنها بازتوزیع میکند [3].

فونونها بر روی تمامی انواع ویژگیهای حالت جامد اثر میگذارند. برای مثال، فونونها رسانندگی حرارتی نیمرساناها و اثر مقاومت الکتریکی فلزات را کنترل میکنند. بنابراین تصویری دقیق از رفتار فونونها برای درک بسیاری از ویژگیهای حرارتی، الکتریکی و اپتیکی مواد، اساسی بنظر میرسد. روشهای تجربی ایستاتیک مثل طیفسنجیِ فروسرخ و رامان، پراکندگی اشعهی ایکس و پراکندگی نوترون اطلاعاتی را با اندازهگیری فونونها در محدودهای از فرکانسها فراهم میکند. اکنون ابزارهایی همچون میکروسکوپ الکترونی عبوری با وضوح انرژی بالا [4] در حال ظهورند که راه طیفسنجی ارتعاشی را با وضوح بالا در ابعاد اتمی را هموار میکنند. تمامی این روشها بر پایهی اندازهگیریهای پراکندگی است. آنها فرکانس و دامنههای فونونی را با نظارت بر تغییرات انرژی و یا ممنتوم ذرات فرودی (فوتونها، الکترونها یا نوترونها) استخراج میکنند؛ اتمها یا الکترونها در یک نمونه پراکنده شده و فونونها را در طی این فرآیند برانگیخته میسازند.

این رهیافتها، اندازهگیریهای استاتیک از ویژگیهای متوسط فونون را فراهم میکنند. با این حال یک راهبرد متفاوت برای نظارت بر فونونها در مقیاسهای زمانی طبیعیشان لازم است: فمتوثانیه تا پیکوثانیه. ظهور لیزرهای پالسکوتاه راهی را برای توسعهی روشهای استاتیک به درون محدودهی زمانی فوقسریع فراهم میکند. چندین روش تفکیک زمانی برای مطالعهی دینامیک فونونی نشان داده شده است [5-7]. این روشها عموماً از طریق رهیافتی موسوم به پمپ-پروب (کاوشگر) عمل میکنند: ابتدا یک نمونه با یک پالس لیزری برانگیخته میشود (پمپ) و سپس با پالس لیزر دوم مدتی بعد از برانگیخته شدن کاوش میشود. تحول سیگنالهای میکروسکوپیکی مختلف (مثل جابجاییهای رامان یا تغییرات خطوط جذبی ارتعاشی) میتواند دینامیک فونونی را آشکار میسازد که این کار با وضوح زمانی که توسط لیزر محدود میشود و وضوح فضایی محدودشده توسط طولموج لیزر انجام میشود. با این وجود این روشها معمولاً به جنبههای ویژهی دینامیک فونونی محدود میشوند. به عنوان مثال توسط این روشها میتوان فونونهایی را فقط در فرکانسهای ویژه یا نوع خاصی (فونونهای اپتیکی یا اکوستیکی) کاوش کرد.

تیم سیویک از بستههای الکترونی با انرژی فمتوثانیهای (۱۰۰ کیلوالکترون ولتی) بعنوان پروب بجای پالسهای فوتونی استفاده کردهاند. این کار کاوش مستقیمی از گذارهای اتمی گذرا با وضوح فضایی بسیار بیشتر از آنچه در روشهای اپتیکی وجود دارد را فراهم میکند. استفاده از بستههای مختصر در آزمایشهای پراکندگی فوقسریع و میکروسکوپی جدید نیست [8-10]. مطالعات پیشین به دینامیک فونونی با استفاده از نظارت بر انعکاسهای براگ دست پیدا کردهاند که بواسطهی نوسانات فونونی مدوله میشوند یا با دستیابی به تصاویر فضای واقعی از حرکات همدوس شبکهای مدوله میشود. چنان رهیافتهایی اغلب با وجود قدرتمند بودن، تنها اطلاعاتی نسبی از زیرمجموعهای از فونونها را بدست میدهند. روش تفکیک زمانی این گروه از این واقعیت بهرهبرداری میکند که در آزمایش پراکندگی یک الکترون، اطلاعات ساختاری نه تنها در الگوی نقاط پراکنده شدهی گسستهی براگ نهفته است بلکه در آن الکترونهایی که در گسترهی وسیعی از تکانه به یک سیگنال پراکندگی پخشی پراکنده شدهاند، نیز وجود دارد. بر این اساس، این تیم رهیافت خود را پراکندگی پخشی الکترونهای فوقسریع (UEDS) لقب دادهاند.

شکل ۱) تصویر بالایی: الگوی پراکندگی استاتیک گرافیت. تصویر پایینی: الگوی پراکندگی الکترونی که پس از ۰/۵ پیکوثانیه (سمت راست) و ۱۰۰ پیکوثانیه (سمت چپ) بعد از تحریک نوری گرفته شده است. سیویک و همکارانش با تحلیل سیگنالهای پراکندگیِ پخشی قادر شدهاند تعیین کنند که کدامین مدهای فونونی در زمانهای مختلف تحریک میشوند [3]. جفتشدگی الکترون-فونون ابتداعاً فونوهای اپتیکی را در ۰/۵ پیکوثانیه تجمیع میکنند. در ۱۰۰ پیکوثانیه جفتشدگی فونون-فونون انرژی را از چنان فونونهای اپتیکی به فونونهای آکوستیکی منتقل میکند.

پراکندگی پخشی، برخلاف بازتابهای براگ، از انحرافات تناوب شبکه ناشی میشود. فونونها میتوانند در پراکندگی پخشی سهیم باشند چون افتوخیزهای موقعیتهای اتمی در شبکه را باعث میشوند. مطالعات استاتیک پیشین نشان داده است که پراکندگی پخشی شامل اطلاعاتی از فونونهای ویژه [11] است. به ویژه UDES میتواند اندازهگیریهای مشابهی با وضوح زمانی فمتوثانیه را به انجام برساند. برای سادهکردن تحلیل سیگنال UDES این تیم لایهی نازکی از گرافیت را بکار بستهاند؛ مادهی متقارن دوبعدی از لایههای کربن. آنها نشان دادهاند که به دلیل قوانین انتخاب که توسط تقارن اعمال میشود، دینامیک فونونهای ویژه با تحلیل نقاط ویژه در الگوی پراکندگی پخشی قابل استخراج است.

این پژوهشگران لایهنازکی از گرافیت را با پالس لیزری ۳۵ فمتوثانیهایِ فروسرخِ نزدیک پمپاژ کردهاند که جمعیتی از حاملهای بار برانگیخته را در ماده ایجاد کرده است. سپس آنها به کاوش این نمونه با بستههای الکترونی ۱۰۰ فمتوثانیهای پرداختهاند. توزیع زاویهای الکترونهای پراکندهشدهی پخشی، الگوهای متقارن را به نمایش گذاشته است که شکل آنها مستقیماً جمعیت، جفتشدگی و واپاشی مدهای فونونی اپتیکی و آکوستیکی ماده را نشان میدهد (شکل ۱). این تیم مجموعهای از الگوهای پراکندگی در بازههای زمانی حدود ۲۰۰ فمتوثانیه بدست آوردهاند. با تحلیل این تصاویر، تصویری واضح و دقیق از دینامیک تمامی مدهای فونونی گرافیت (اپتیکی و آکوستیکی بعلاوه عرضی و طولی) بدست آمده است. چنان فرآیند دینامیکی به شرح زیر است: حاملهای باری که به لحاظ نوری تحریک شدهاند سریعاً بواسطهی پراکندگی حامل-حامل حرارت میگیرند. کمی پس از آن، جفتشدگیهای الکترون-فونون چندین مد فونونیِ اپتیکی را تجمیع میکنند که به نوبهی خود انرژیشان را به فونونهای آکوستیکی منتقل میکنند. این سیستم در مقیاسهای زمانی بزرگتر نهایتاً به توزیع حالت پایهی فونونها در حالت تعادلی بازمیگردد. سیویک و همکارانش قادر بودهاند تا نقشهی مشخصی از کل مجموعه فرآیندهای جفتشدگی گذرا مابین الکترونها و فونونها و مابین فونونهای مختلف را نقشهبرداری کنند و توانستهاند شدت جفتشدگی مدهای فونونی با همدیگر را بدست آوردند.

روش UDES ابزار قدرتمندی خواهد بود برای مطالعهی دینامیک پیچیدهی فونونها در جامدات که ممکن است جهات جدید و مهیج پژوهشی را باز کند. اگر این فناوری بتواند به بلورها توسعه پیدا کند که تقارن کمتری از گرافیت دارند میتوان برای مثال آن را به بلورهای مولکولی با تقارن کم نیز تعمیم داد که امیدی بر کاربردهای مواد آلی-نیمرسانا به حساب میآید. درک و فهم جفتشدگیهای الکترون-فونون و فونون-فونون برای ابداع شیوههای گوناگون جهت کنترل انتقال الکترون در این مواد کلیدی است. مطالعات UDES همچنین به پژوهشگران کمک میکند تا رابطهی مابین فونونها و ابررسانایی را کاوش کنند یا از سهم جفتشدگی الکترون-فونون در پدیدههای ویژه همچون مقاومت مغناطیسی غول پیکر در موادی که در آنها الکترون به شکل قوی همبستگی دارد، رمزگشایی کند.

این پژوهش در مجلهی فیزیکال ریویو بی منتشر شده است.

مراجع:

1. M. Born and K. Huang, Dynamical Theory of Crystal Lattices (Oxford University Press, Oxford, 1954)[Amazon][WorldCat].
2. S. Baroni, S. de Gironcoli, A. Dal Corso, and P. Giannozzi, “Phonons and Related Crystal Properties from Density-Functional Perturbation Theory,” Rev. Mod. Phys. 73, 515 (2001).
3. M. J. Stern, L. P. René de Cotret, M. R. Otto, R. P. Chatelain, J.-P. Boisvert, M. Sutton, and B. J. Siwick, “Mapping Momentum-Dependent Electron-Phonon Coupling and Nonequilibrium Phonon Dynamics with Ultrafast Electron Diffuse Scattering,” Phys. Rev. B 97, 165416 (2018).
4. O. L. Krivanek et al., “Vibrational Spectroscopy in the Electron Microscope,” Nature 514, 209 (2014).
5. T. Henighan et al., “Generation Mechanism of Terahertz Coherent Acoustic Phonons in Fe,” Phys. Rev. B 93, 220301(R) (2016).
6. J. Koivistoinen, P. Myllyperkiö, and M. Pettersson, “Time-Resolved Coherent Anti-Stokes Raman Scattering of Graphene: Dephasing Dynamics of Optical Phonon,” J. Phys. Chem. Lett. 8, 4108 (2017).
7. Y.-H. Cheng, F. Y. Gao, S. W. Teitelbaum, and K. A. Nelson, “Coherent Control of Optical Phonons in Bismuth,” Phys. Rev. B 96, 134302 (2017).
8. L. Waldecker, R. Bertoni, H. Hübener, T. Brumme, T. Vasileiadis, D. Zahn, A. Rubio, and R. Ernstorfer, “Momentum-Resolved View of Electron-Phonon Coupling in Multilayer WSe2WSe2,” Phys. Rev. Lett. 119, 036803 (2017).
9. T. Konstantinova et al., “Nonequilibrium Electron and Lattice Dynamics of Strongly Correlated Bi2Sr2CaCu2O8+δBi2Sr2CaCu2O8+𝛿Single Crystals,” Sci. Adv. 4, eaap7427 (2018).
10. D. R. Cremons, D. X. Du, and D. J. Flannigan, “Picosecond Phase-Velocity Dispersion of Hypersonic Phonons Imaged with Ultrafast Electron Microscopy,” Phys. Rev. Mater. 1, 073801 (2017).
11. M. Holt, Z. Wu, H. Hong, P. Zschack, P. Jemian, J. Tischler, H. Chen, and T.-C. Chiang, “Determination of Phonon Dispersions from X-Ray Transmission Scattering: The Example of Silicon,” Phys. Rev. Lett. 83, 3317 (1999).

دربارهی نویسنده:

دیوید لیندلی (David Lindley) نویسندهی آزاد علمی در ویرجینیا و نویسندهی کتاب عدمقطعیت: انشتین، هایزنبرگ، بور و مبارزه برای روح علم (۲۰۰۷) است.

منبع:

Electrons Film Phonon Dynamics in Full